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图二：NOC@Zn负极的电化学性能。a) NOC@Ti-Zn和裸Ti-Zn电池的CV曲线。b-c) NOC@Ti-Zn和裸Ti-Zn电池的库伦效率测量。d) 对称电池在1.0 mA cm–2/1.0 mAh cm–2下的循环性能。e) 本研究与以往报道的循环可逆性的比较。“1-1”表示电流密度为1.0 mA cm–2，容量为1.0mAh cm–2。f) 对称电池在30.0 mA cm–2/30.0mAh cm–2下的循环性能。g) 不同工作状况下NOC@Zn和裸锌负极的累积容量。

图三：NOC层的保护机制。a-b) 在5.0 mA cm–2的条件下，光学显微镜观察到的裸锌和NOC@Zn电极上的锌沉积。c-d) 电镀1.0 mAh cm–2后的裸锌和NOC@Zn电极的俯视SEM图像。e-f) 多次循环后的裸锌和NOC@Zn电极的俯视SEM图像。g-h) 多次循环后的裸锌和NOC@Zn电极的光学表面轮廓测量图像。i) 多次循环后的裸锌和NOC@Zn电极的XRD图像。j) 极化前后NOC@Zn对称电池的Nyquist图。k-l）裸锌和NOC@Zn电极的电场分布。

图四：理论计算和电化学分析。a-b) 优化的N原子在Zn(002)和Zn(100)平面上的吸附模型。c) 水分子在NOC层上的吸附构型。d)水分子在不同吸附位点上的结合能。e) 不同温度下NOC@Zn对称电池的Nyquist图。f) 裸锌和NOC@Zn的活化能比较。g) 裸锌和NOC@Zn腐蚀的线性极化曲线。h-j) 裸锌、快速及慢速生长的NOC@Zn的电沉积示意图。

图五：锌金属全电池的电化学性能。a) 在10.0 A g–1条件下的循环性能。b) 倍率性能。c)不同 N/P时的循环性能。d) 本工作与已报道工作的电流密度和面积容量的比较。e) 柔性电池的示意图。f-g) 基于NOC@Zn柔性电池的工作展示。h) 柔性电池在不同弯曲角度下的循环性能。

总结与展望

利用PECVD在锌箔表面实现了N/O共掺杂的马赛克纳米晶石墨烯蒙皮的直接生长，从而制备了高性能的NOC@Zn电极材料。精确调节其生长速率，使NOC层的电导率达到2.0×10–5 S cm–1，确保了锌在其上表面的沉积。获得的超薄NOC层不仅可以诱导锌的定向沉积来实现无枝晶生长，还可通过降低溶剂化能，加速Zn2 的沉积动力学，从而减轻析氢反应和伴生的副反应。因此，基于NOC@Zn电极的对称电池在所测试的电流密度/容量下显示出低电压迟滞和高循环稳定性，特别在比较极端的测试条件下(30.0 mA cm–2/30.0 mAh cm–2; 20.0 mA cm–2/36.0 mAh cm–2)。当以10.0 mA cm–2循环时，累积容量可达7750 mAh cm–2。配备NOC@Zn负极的全电池在高倍率、低N/P比和弯曲条件下都具有较好的循环稳定性。

文献来源

Xianzhong Yang et al., Mosaic Nanocrystalline Graphene Skin Empowers Highly Reversible Zn Metal Anodes, Adv. Sci. 2022, DOI: 10.1002/advs.202206077.

课题组介绍

苏州大学能源学院·先进碳材料与可穿戴能源技术研究部 链接：http://acmwet.energy.suda.edu.cn

孙靖宇课题组 链接：http://jysunlab.energy.suda.edu.cn