长三角G60激光联盟导读

该综述指出了RL和RFL领域基础和应用研究的潜在方向。本文为第二部分。

3.3D和2D随机激光器结构

3.1.三维（3D）几何形状

3.1.1. Colloidal基随机激光器

构建RL的最简单方法之一是制备激光染料的液体溶液，该溶液具有较大的量子产率，并带有悬浮的散射粒子。该系统具有三维几何结构，通过分别选择散射粒子密度和染料浓度，可以控制RL独立地改变散射强度和增益。由于这些特性，胶体RL在20世纪90年代和2000年代被大量研究，以揭示RL的特性。

TiO2 NP最常用于胶体RL，因为从可见光到近红外的透明度大，折射率大，这提供了大的散射强度。大多数商用TiO2 NP呈现金红石晶体结构，平均直径为250nm，优化散射强度。主要缺点是溶液的稳定性，因为NP的快速沉淀，以及它们沉积在反应杯壁上，从而降低RL发射。出于调查目的，可以通过使用磁力搅拌器搅拌来避免沉淀。出于实际目的，通过制备非晶态TiO2 NP克服了缺点，其表面上的羟基与乙醇分子形成氢键，避免沉淀，并防止与比色皿壁上的二氧化硅形成化学键，见图20。

图20 在非功能化（金红石型TiO2）和功能化（非晶态TiO2）样品中使用TiO2颗粒的染料基RL。

除TiO2颗粒外，还使用了其他几种散射体来散射胶体RL中的光，例如氧化锌（ZnO）、二氧化硅（SiO2）、氧化铝（Al2O3）、氧化钨（WO3）、铁磁性颗粒（Fe3O4）和有序相液晶。除了散射粒子的类型外，基于激光染料的胶体RL具有低激发能量阈值和强再吸收/再释放效应等共同特征，这会导致发射波长红移。通过探索胶体溶液的可行性，Chen等人用三种激光染料和TiO2 NPs作为散射体，演示了在乙醇溶液的RL中产生白光。激发是由单脉冲激光(355 nm, 8 ns)激发coumarin 440和coumarin 6。oxazine被coumarin6的部分发射激发。明亮的白色RL发射如图21所示。

图21 基于三种染料和TiO2 NP的乙醇溶液的基于染料的RL中产生白光。

随机激光器（RL）的实验设置如下图所示。泵浦源是Nd：YAG激光器（532nm，10 ns，10 Hz）的二次谐波。输出光的波长为355 nm，532 nm和1064 nm。混合光的方向由直角棱镜改变，混合光由三光束棱镜隔开。孔径用于获得绿光斑（532nm）的均匀部分，并且具有其他波长（355nm和1064nm）的光束被吸收板吸收。然后，绿光依次穿过反射镜，绿色滤光片和格兰棱镜使用分辨率约为0.1 nm的高分辨率光学多通道分析仪（OMA）来测量随机激光信号。Glan棱镜放置在透镜前方以调节入射脉冲能量。当泵能量高于阈值能量时，将立即获得随机激光的前向光斑并由OMA检测。

实验设置。右侧的插图显示了典型制备的铁的透射电镜图像Fe3O4@SiO2纳米颗粒。中间的插页显示了被磁场分隔的粒子。

除了单光子激发的可能性外，RL的多光子激发也可能实现，并带来新的基础和应用特性。例如，在单光子激发下，激发体积可能会更大，因为散射截面对于较长波长通常较低（考虑到瑞利散射）。然后，报道了利用胶体RL实现反斯托克斯发射的频率上变频过程。Chen等报道了双光子激发下在Coumarin 480 D或Rhodamine 640的乙醇溶液中悬浮TiO2 NPs的反stokes发射。在Coumarin激光器中，激发为770 nm (400 ps, 10 Hz)的飞秒激光器，RLs发射为465 nm。Gomes等人通过1350 nm的三光子激发，证明了有机胶体体系在560 nm附近的RL发射，激发方案如图22所示。

图22 (a) APSS染料在DMSO (1.5 × 10−3 M)中的吸收光谱。细胞厚度:1毫米。(b) APSS染料基RL的三光子激发过程能级图。

3.1.2.含染料的固体样品

由于激光染料具有较大的量子产率，已经研究了几种激光染料体系的RL发射。在这些系统中，嵌入激光染料的固体样品很有应用前景，因为固体基质具有更大的机械和热稳定性，并降低了环境和操作员危险的风险。散射可能是由于在制备样品的过程中，颗粒（如TiO2）浸入固体内部，或由于渗透有激光染料的多孔材料。在最后一种情况下，增益可以由多孔材料的尺寸和密度以及多孔材料中染料分子的数量来控制。一些作者在这些情况下调查了RL发射，除了阻止粒子运动外，在大多数情况下，RL特征与胶体情况相似。

3.1.3.粉末基随机激光器

已经研究了RL的粉末，具有不同的粒度分布和类型。颗粒可以合成，也可以通过研磨大块材料获得。在本节中，我们介绍了基于粉末的RL的一些特征。

3.1.3.1.半导体粉末随机激光器

除了用作胶体RL中的散射粒子外，氧化锌（ZnO）还以活性纳米粒子和纳米结构的形式用于RL。Nakamura等人证明，由于再吸收/再释放过程，可以通过与Al2O3 NP混合来控制氧化锌纳米粉末的RL波长。输出光谱，低于355纳米（5ns）激发，如图23所示，用于Al2O3颗粒的不同重量分数。在飞秒范围内，在沉积在硅衬底上的ZnO纳米结构薄膜和ZnO粉末中，证明了ZnO RL的多光子激发用于双光子和三光子激发。

图29（a）980nm时NaYF4:Yb激发所涉及的能量途径。（b） 随机激光特性。左侧插图显示了激发配置，其中NaYF4:Yb，Er纳米晶夹在铝镜和石英板之间以增强反馈。右侧插图显示了输入-输出强度和半最大宽度与激励功率的关系。图的主要部分显示了不同激发强度的输出光谱。

3.1.4.拉曼随机激光器

与分子或晶格振动相关的受激拉曼散射（SRS）也可用于产生RL。在基于激光染料的RL中，有报道称SRS和染料分子引起的受激发射的联合作用，它们以叠加到RL光谱上的窄峰出现。除了共存之外，在SRS在大激发能量下占优势的两种效应之间也可能存在竞争。例如，图30显示了在532激发下渗透有罗丹明6G的多孔二氧化硅整体的光致发光光谱纳米。

示意图是丝心蛋白纳米纤维在二氧化硅复合材料内部的自组装和丝心蛋白纳米纤维的后煅烧形成多孔二氧化硅。

3.2.二维（2D）几何图形

3.2.1.固体衬底上的薄膜

RL的2D几何图形很有趣，因为RL具有光的空间限制。Cao等人给出了2D中RL的第一个证据，他们研究了300-350nm的ZnO薄膜通过激光烧蚀在非晶熔融二氧化硅衬底上沉积。作者在388nm左右观察到RL发射，并用显微镜物镜和适当的电荷耦合器件拍摄随机激光发射，演示2D随机腔的形成（图31）。几位作者在衬底顶部沉积的薄膜中演示了RL操作，例如玻璃衬底上的CdS/CdSe/CdS（核/壳/壳）量子点、n-AlN/p-GaN异质结、蓝宝石衬底上半导体（GaN）薄膜、硅衬底上半导体粒子（ZnSe）以及玻璃衬底的CdSe/CdS薄膜。薄膜上RL的另一个有趣的方面是纳米柱用作散射体，有或没有单独的增益介质。

图32 （a）MoS2/Au NPs）/ZnO异质结构的激发表示。（b） 发射光谱约900nm。

3.2.2.基于纳米片的随机激光器

最近，Pincheira等人使用ZrTe2过渡金属二氢化物作为纳米散射体，从粉末和2D纳米片液体悬浮液中的Rhodamine 6G生成RL发射。将有机染料与ZrTe2混合是有利的，因为不会发生化学反应导致染料降解。在这种情况下，证明了脉冲RL在5Hz超过2小时。

随机激光（RL）发射已经使用大量不同的增益和散射介质来证明，这些介质是这种非常规相干光子源所需的元素。增益介质的作用与传统激光器相同，而散射介质提供光学反馈，在传统激光器中，光学反馈由光学腔呈现。

在纳米材料的最新发展中，过渡金属二卤代化合物因其在光电子、非线性光学和生物医学等方面的独特应用而发挥了重要作用由于在合成和表征方面的努力，这些先进光子材料的发展已经成为可能。在近红外条件下，MoS2/Au/ZnO薄片的厚层(200 nm)在488 nm处被激发，并在900 nm处发射。随机激光表征是在共聚焦显微镜装置中使用光斑大小约为1 μm的488 nm连续波激光进行的。另一种半导体材料六方氮化硼液相剥离后作为散射介质，在532 nm、3 ns、10 Hz的脉冲辐射激发下，在约580 nm的rhodamine B中进行随机激光作用。

剥离ZrTe2的形态。

3.2.3.柔性随机激光器

柔性材料对光子学很有兴趣，不仅用于显示器，还用于生物医学治疗的集成。一种廉价的柔性材料是Refs中使用的商业纸张。Viola等人在论文中创建了微流控通道（通过软光刻），并用激光染料浸渍以演示柔性材料中的RL操作，其中RL结果可以定制。另一种有趣的材料是生物纤维素，它具有多孔性和生物相容性，允许加入例如银抗菌金属NP。在RLs用柔性材料的这一趋势中，已经开发了几项工作，例如，渗透有激光染料并涂有散射颗粒的柔性蛋壳膜，以及基于嵌入激光染料和散射颗粒的静电纺丝技术生产的电纺纤维的RLs或富含ZnO并用Ag-NP装饰。柔性衬底的使用允许通过弯曲材料来调谐RL波长，这主要与散射强度的局部变化有关。

（a） 带状扫描电镜图像，图像中突出显示了凸起和凹谷，比例尺为200μm。（b）在胶带表面的典型山谷的扫描电镜图像，比例尺为50μm。插图显示了山谷一部分的放大图像，插图的比例尺为5μm。（c）胶带表面典型凸起的扫描电镜图像，比例尺为20μm。插图显示凸块部分的放大图像，插图的比例尺为5μm。

来源：Recent advances and applications of random lasers and random fiber lasers, Progress in Quantum Electronics, doi.org/10.1016/j.pquantelec.2021.100343

参考文献：The maser—new type of microwave amplifier, frequency standard, and spectrometer，Phys. Rev. E, 99 (1955), p. 1264, 10.1103/PhysRev.99.1264；A laser with a nonresonant feedback，IEEE J. Quant. Electron., 2 (1966), pp. 442-446,

长三角G60激光联盟陈长军转载