Wang YR抗菌科技圈

第一作者：Wang Jie

通讯作者：傅梁杰，杨华明

通讯单位：中南大学

研究速览：

近期，中南大学傅梁杰与杨华明教授团队在Advanced Functional Materials上发表了工程化纳米粘土边缘增强对革兰氏阴性菌的抗菌性能的研究工作。抗生素的过度使用或滥用导致了严重的健康问题。近几十年来，各种抗菌方法中，一些纳米粘土矿物被证明具有抗菌或抑制细菌生长的作用。然而，基于纳米粘土固有结构的接触杀灭抗菌机制仍不清楚。这里，通过在高岭土（Kaol）上创建更多的边缘表面，提高了纯粘土的抗菌能力，并在原子水平上阐明了抗菌机制。基于实验和密度泛函理论/分子动力学计算，高岭土边缘表面带正电的Al-（OH）和Al-（OH2）物种通过破坏其外膜（OM）直接接触杀死大肠杆菌细胞。OM和高岭土（110）/（1-10）表面之间的强氢键和范德华力导致OM的折叠。同时，脂多糖（LPS）和高岭土（1-10）边缘表面之间的质子耦合电子转移导致LPS上磷酰基的离解。考虑到大多数纳米粘土在它们的边缘表面的相似性，这一发现可能会为未来新型纳米粘土抗菌材料的开发提供一些启示。

图1. a）高岭土的TEM、AFM图像和大肠杆菌细胞暴露于含有高岭土的LB肉汤4小时后的TEM图像（从上到下）。b） E-Kaol30的TEM、AFM图像和大肠杆菌细胞在暴露于含有E-Kaol30的LB肉汤4小时后的TEM图像（从上到下）。黑色箭头表示大肠杆菌OM的变化。c） Kaol和E-Kaol的抗菌活性。d）具有不同边缘表面的高岭石结构。

图2. Kaol和E-Kaol30的 a）FTIR和b）XPS结果。

图4. 左边是高岭石的a）（110）、b）（100）、c）（110）、d）（010）和e）（113）表面上羧基和磷酰基的原子浓度分布图（强相互作用以灰色标记）。相应的即时快照位于右侧。

图6. 高岭石（110）表面上L1的 a）初级氢键和c）电子密度差。高岭石（110）表面K1的b）初级氢键和d）电子密度差。高岭石（1-10）表面上L1的e）初级氢键和g）电子密度差。高岭石（1-10）表面上K1的f）初级氢键和h）电子密度差。

结论

在等离子体蚀刻之后，高岭石的层状结构上形成有孔的边缘表面，显著增加了活性铝Al-（OH）和Al-（OH2）物种的量，可通过直接接触杀死大肠杆菌细胞。XPS和FTIR结果证实，大肠杆菌和E-Kaol30之间存在强烈的相互作用。进行了MD和DFT计算，以在原子尺度上进一步了解E-Kaol30的抗菌机制。高岭石边缘表面的Al-（OH）和Al-（OH2）在抗菌活性中起着重要作用。在高岭石的（110）和（1-10）表面上，外膜可以通过强氢键和范德华力吸附而折叠，在脂多糖和高岭石（110）表面之间的质子耦合电子转移可以破坏外膜。最后，通过协同作用杀死了大肠杆菌。当高岭石或其他纳米粘土的带更多具有正电荷的边缘表面时，一方面，带有活性Al-OH基团的边缘表面会直接杀死大肠杆菌细胞；另一方面，大肠杆菌外膜在纳米粘土边缘表面的吸附将大大增加其与短寿命•OH的反应概率。这些结果不仅对天然纳米粘土在抗菌中的作用的新证据具有重要意义，而且对纳米粘土抗菌材料作为当前抗生素和抗菌剂的安全替代品的未来发展也具有重要意义。

全文链接： https://doi.org/10.1002/adfm.202210406

参考文献：Jie Wang, Yuhang Meng, Zhiyi Jiang, Muhammad Tariq Sarwar, Liangjie Fu,*

and Huaming Yang*. Engineering Nanoclay Edges to Enhance Antimicrobial Property against Gram-Negative Bacteria: Understanding the Membrane Destruction Mechanism by Contact-Kill. Advanced Functional Materials.2022.

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